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論文

Mass-spectrometric determination of iodine-129 using O$$_{2}$$-CO$$_{2}$$ mixed-gas reaction in inductively coupled plasma tandem quadrupole mass spectrometry

松枝 誠; 青木 譲; 小荒井 一真; 寺島 元基; 高貝 慶隆*

Analytical Sciences, 38(11), p.1371 - 1376, 2022/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:29.37(Chemistry, Analytical)

$$^{129}$$IのICP-MS分析はキセノン-129($$^{129}$$Xe)と過剰な安定同位体$$^{127}$$Iから発生する$$^{127}$$IH$$_{2}$$により妨害される。本研究では、ICP-MS/MS内のダイナミックリアクションセルにO$$_{2}$$+CO$$_{2}$$の混合ガスを導入することで、$$^{129}$$Iと干渉物質($$^{129}$$Xeと$$^{127}$$IH$$_{2}$$)を気相反応により分別した。その結果、(m/z129のバックグラウンドノイズ強度)/$$^{127}$$Iの比は4.6$$times$$10$$^{-10}$$となった。本法を用いて、100mg/L $$^{127}$$Iと10mBq/L $$^{129}$$Iを添加した雨水試料を分析し、9.8mBq $$^{129}$$Iの良好な定量値を得た。

論文

Using CO$$_{2}$$ Reactions to Achieve Mass-spectrometric Discrimination in Simultaneous Plutonium-isotope Speciation with Inductively Coupled Plasma-Tandem Mass Spectrometry

松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*

Chemistry Letters, 51(7), p.678 - 682, 2022/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:58.73(Chemistry, Multidisciplinary)

誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)を用いて、複雑な同位体干渉を受けることなく、様々なPu同位体を同時に同定するための新しい方法論を開発した。ICP-MS/MS及びDRC内でのCO$$_{2}$$ガス反応を用いて、Pu同位体分析($$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{241}$$Pu, $$^{242}$$Pu, $$^{244}$$Pu)におけるAm, Cm, Uなどの同重体干渉によるバックグラウンドノイズ強度を除去した。

論文

Online solid-phase extraction-inductively coupled plasma-quadrupole mass spectrometry with oxygen dynamic reaction for quantification of technetium-99

松枝 誠; 柳澤 華代*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信; 北村 哲浩; 高貝 慶隆*

ACS Omega (Internet), 6(29), p.19281 - 19290, 2021/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:14.19(Chemistry, Multidisciplinary)

多段階分離を用いた干渉物質($$^{99}$$Ru及び$$^{98}$$Mo)の除去を利用した完全自動のオンライン固相抽出ICP-MS分析法を開発した。$$^{99}$$TcのICP-MS分析では試料中に大過剰に含まれるMo由来の同重体(MoH)が定量を阻害するが、本法は$$^{99}$$Tc/Mo = 1.5$$times$$10$$^{-13}$$のアバンダンス比を得ており、ICP-MSの適用範囲を拡張した。検出下限値は50 mL導入で9.3pg/L、測定時間は24分であった。

口頭

コリジョンリアクションセル型誘導結合プラズマ質量分析法による高レベル放射性廃液中の$$^{79}$$Se分析法の開発,1

三枝 祐; 山本 昌彦; 稲田 聡; 久野 剛彦

no journal, , 

長半減期の低エネルギー$$beta$$線放出核種であるselenium-79($$^{79}$$Se)は、放射能分析が困難な核種であり、使用済核燃料再処理に伴うガラス固化体の地層処分において公衆被ばく線量の占有率の高さから、線量評価上分析ニーズの高い核種である。誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)では同重体干渉のため、Seの正確な分析が困難である。そこで本研究では、セル中に反応ガスを導入し、測定対象の質量数をシフトさせることが可能なコリジョンリアクションセル型ICP-MSを使用したSe分析法について検討した。本発表では、HAW中の$$^{79}$$Seを測定するために実施した基礎試験結果を報告する。

口頭

コリジョンリアクションセル型誘導結合プラズマ質量分析装置による高放射性廃液中の$$^{79}$$Se, $$^{129}$$I分析法の開発

三枝 祐; 山本 昌彦; 稲田 聡; 久野 剛彦

no journal, , 

高放射性廃液(HAW)中の$$^{79}$$Seは、ガラス固化体の処理処分における存在量・線量評価上、重要な核種である。また、$$^{129}$$Iは、使用済燃料のせん断・溶解オフガスに移行し、HAW中には含まれないと考えられるが、分析報告例はほとんどない。しかし、HAWに含まれていた場合、ガラス固化体処分時に環境へ長期間影響を及ぼすため、線量評価上、詳細な濃度把握が必要である。これらは長半減期の低エネルギー$$beta$$線放出核種であるため放射能分析が困難な核種であり、高感度な分析法である誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)では、同重体干渉による測定誤差が大きく、従来法では$$^{79}$$Se, $$^{129}$$Iの正確な分析が困難である。そこで本研究では、セル中に反応ガスを導入し、測定対象イオンや同重体イオンを反応させ、化学形態を変化させることで同重体の影響を排除可能なコリジョンリアクションセル型ICP-MSを使用した$$^{79}$$Se, $$^{129}$$I分析法について検討した。本発表では、HAW中の$$^{79}$$Seの定量、及び$$^{129}$$Iの高感度な測定のための基礎試験結果を報告する。

口頭

Using CO$$_{2}$$ reaction to achieve mass-spectrometric discrimination for Pu isotopic analysis with inductively coupled plasma-mass spectrometry

松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

誘導結合プラズマ質量分析計のDRCにCO$$_{2}$$を導入することでアクチノイド(Am, Cm, U)由来の干渉物質を除去し、Pu同位体($$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{241}$$Pu, $$^{242}$$Pu, and $$^{244}$$Pu)の同時分析を可能にした。

口頭

Simultaneous determination of actinide-isotopes by online solid phase extraction-inductively coupled plasma-mass spectrometry

松枝 誠; 川上 智彦*; 照山 優子*; 寺島 元基; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

アクチノイドは、高エネルギーの$$alpha$$線を放出することから、内部被ばくリスクが高い放射性物質であるため、原子力発電所や放射性廃棄物の安全管理上、その分析は重要となる。従来から利用されてきた$$alpha$$線スペクトロメトリーによる分析方法では、多段階の前処理が必要であり、時間もかかるといった問題があった。誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)は、様々な自動前処理装置を組み合わせることで、前処理工程を省略し、迅速かつ簡便な分析法を実現する可能性を持つ。また、前処理装置との組合せは、ICP-MSを用いたアクチノイドの同時定量を実現する可能性を拡げることも可能である。本研究では、アクチノイド(Th, U, Pu, Am)の同時定量に向けた、全自動オンライン固相抽出(SPE)-ICP-MSシステムを開発した。

口頭

Gas phase reaction of trace iodine-129 for determination by ICP-DRC-MS/MS

松枝 誠; 青木 譲; 小荒井 一真; 寺島 元基; 高貝 慶隆*

no journal, , 

長半減期の$$^{129}$$Iは、原子力施設から放出される放射性同位元素の環境動態を推定するためのトレーサーとして重要な情報を我々に提供してきた。誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)は、迅速なデータ取得が可能だが、m/z129の主要な干渉物質($$^{127}$$IH$$_{2}$$$$^{+}$$$$^{129}$$Xe$$^{+}$$)により、適用範囲が制限されている。今まで、$$^{129}$$Xe$$^{+}$$はO$$_{2}$$ガスをICP-MS内の反応セルに導入することで除去可能であることが報告されている。また、タンデム質量分析(ICP-MS/MS)により、$$^{127}$$IH$$_{2}$$$$^{+}$$の生成を抑制できるようになった。しかし、様々な環境試料への適用には、より精密な干渉物の除去が必要となる。本研究では、ICP-MS/MS内の反応セルにおける干渉物質と$$^{129}$$Iの気相反応について検討した。その結果、O$$_{2}$$-CO$$_{2}$$混合ガスを反応セルに導入することで、m/z129のバックグラウンドカウントを最小レベルまで低減した。

口頭

オンライン固相抽出ICP-MS法による環境試料中テクネチウム-99分析

松枝 誠; 寺島 元基; 高貝 慶隆*

no journal, , 

テクネチウム-99($$^{99}$$Tc)は、$$^{235}$$Uや$$^{239}$$Puの核分裂時に約6%の収率で生成する半減期21万年の純$$beta$$線放出核種である。環境中では高い移動度を持つ一方で、特定の海藻に濃縮される性質を有し、環境に放出された放射性同位体のトレーサーとして利用される。$$^{99}$$Tc分析は、誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)が主流だが、同重体($$^{99}$$Ruや$$^{98}$$MoH)の存在が定量を妨害する。環境試料には、極低濃度の$$^{99}$$Tcに対してこれらの同重体が過剰に存在しており、限られた試料のみの適用に限定されていた。本研究では、フローインジェクション(FI)装置に固相抽出(SPE)樹脂を装着し、ICP-MS内のコリジョン・リアクションセル(CRC)と組み合わせた$$^{99}$$Tcの多段分離分析システム(オンラインSPE-ICP-MS)を構築した。加えて、微量の$$^{99}$$Tcを検出するための高感度化を行った。

口頭

多段分離型ICP-MSによるアクチノイド同位体の一斉検出

松枝 誠; 川上 智彦*; 照山 優子*; 寺島 元基; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉に向けて、滞留水や廃棄物に含まれるアクチノイド(Th, U, Np, Pu, Am, Cmなど)の量を把握していく必要があるが、従来の放射能分析では時間や労力がかかる。ICP-MSは、アクチノイドの一斉分析による迅速化が可能であるものの、多数の同重体により定量が妨害される。今回、ICP-MSの反応セル内での気相反応と固相抽出を組み合わせた多段分離型の自動分析法によりアクチノイドの一斉検出を試みた。

口頭

測定が難しい放射性核種を迅速かつ簡単に測る

松枝 誠

no journal, , 

福島県の環境回復に係る成果として、環境試料中の放射性同位体の分析技術について報告する。

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